英国剑桥大学：用于太阳能燃料生产的柔性人工树叶器件

　　光电化学（PEC）人造叶通过在一个紧凑的装置中集成光收集和催化，具有降低可持续太阳能燃料生产成本的潜力。然而，将光吸收器和电催化剂结合起来的高性能光电化学原型的复杂性仍然限制了其可扩展性，导致太阳能燃料和其他光收集技术之间存在差距。因此，设备制造也必须通过采用最先进的沉积技术进行范式转变。这些程序必须适用于便携式、轻型系统，能够减少资源消耗，便于运输、部署和在潜在苛刻环境下离网运行PEC设备。

　　为此，英国剑桥大学化学系Erwin Reisner教授团队将可铺展的石墨环氧(GE)浆料作为钙钛矿器件连接到质子和CO₂还原催化剂的坚固界面。薄密封剂与卤化铅钙钛矿光电阴极和BiVO₄光阳极兼容，它们可以制作在任何所需形状的柔性塑料或金属基底上，光电极组合成一个轻质的人造叶片。相关成果以“Floating perovskite-BiVO₄ devices for scalable solar fuel production”为题发表在国际顶级期刊《Nature》（IF=69.504）上。

　　本研究报道了通过使用薄、柔性基材和碳质保护层制造的轻质人造叶。使用铂催化剂，沉积在氧化铟锡涂覆的聚对苯二甲酸乙二醇酯上的卤化铅钙钛矿光电阴极上，表现出4266 µmol H₂ g⁻¹h⁻¹的活性，使用分子Co催化剂用于CO₂还原的光电阴极，在0.1太阳照射下，表现出7.2的高CO:H₂选择性。相应的轻质钙钛矿—BiVO₄ PEC器件显示无辅助太阳能-燃料的效率分别为0.58%（H₂）和0.053%（CO）。100 cm²的独立人造叶展示了其可伸缩性潜力，这些叶片保持与1.7cm²类似器件相当的性能和稳定性（约24h）。运行中形成的气泡进一步使30～100 mg•cm⁻²装置漂浮起来，此外，轻型反应器有助于在河流上进行室外测试时收集气体。这种叶子状PEC装置弥补了传统太阳能燃料方法之间的重量差距，显示了与光催化悬浮液和植物叶片相当的每克活性。所提出的轻质浮动系统可以实现开放水域应用，从而避免与土地使用的竞争。

图1 薄钙钛矿—BiVO₄人造叶片及其组件

图2 GE电极、薄钙钛矿和BiVO₄光电极的(光)电化学

图3 用于太阳能燃料生产的可扩展轻型光电极和PEC装置的性能

 

　　本研究介绍了用于无辅助水分解和合成气生产的轻质叶状PEC装置。通过用柔性薄膜替代品代替传统的玻璃基板和散装密封剂，这些人造叶子获得了与植物叶子相当的每克高活性。重量小于100mg cm²的独立浮动叶片与可扩展的制造技术兼容，在实验室和室外测试中放大到100 cm²时，依旧可以保持类似的生产率。此外，该团队重新设计的钙钛矿光电阴极结合了每克光催化剂的高活性和PEC系统的紧凑设计，在弱光照射下对CO₂还原具有高选择性。这些概念验证设备有助于设想一个未来，在这个未来中，自主燃料生产装置可以利用开放水域中的巨大潜力，驾驭池塘或海洋的波浪

　　作者：Andrei, V., Ucoski, G.M., Pornrungroj, C. et al.

　　题目：Floating perovskite-BiVO₄ devices for scalable solar fuel production. 

　　期刊：Nature 608, 518–522 (2022).

　　原文链接：https://www.nature.com/articles/s41586-022-04978-6

　　编辑/投稿：成都理工大学张赫